La reactividad de los charcos de partículas de fósforo disueltas y suspendidas disminuye con la distancia aguas abajo en el río Amarillo.

Comunicaciones Tierra y Medio Ambiente volumen 4, Número de artículo: 294 (2023) Citar este artículo

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El río Amarillo es una fuente potencialmente importante de fósforo de origen terrestre para el Mar de Bohai, limitado en fósforo. Sin embargo, la variación estacional en las concentraciones, la partición y la biodisponibilidad del fósforo disuelto y en partículas a lo largo del río Amarillo están poco limitadas. Aquí, medimos el fósforo particulado disuelto y suspendido en 72 estaciones desde la fuente hasta el estuario del río Amarillo durante la temporada de lluvias en 2020 y la temporada seca en 2021. Las concentraciones medias de fósforo total, fósforo disuelto total y fósforo reactivo disuelto fueron mayores en la estación lluviosa que la estación seca. El análisis con fraccionamiento secuencial indicó que generalmente el fósforo asociado con carbonato de calcio dominaba el conjunto de partículas suspendidas. Sin embargo, el contenido de fósforo y la contribución relativa del fósforo unido al hierro en las partículas suspendidas aumentaron durante la estación seca, lo que sugiere variaciones estacionales en la biodisponibilidad. La reactividad de los depósitos de fósforo disminuyó desde la fuente hasta el estuario, lo que sugiere un bajo potencial de exportación de fósforo biodisponible al Mar de Bohai.

El fósforo (P) es un nutriente esencial para los organismos acuáticos, y también es un contaminante común si es excesivo en el ecosistema. Las zonas costeras han experimentado una notable expansión económica desde la revolución industrial. Se han transportado grandes cantidades de P a la zona costera como resultado de las emisiones industriales, la escorrentía de fertilizantes químicos y estiércol animal de las tierras agrícolas, contaminando gravemente algunos mares marinos1. Se estimó que entre 1999 y 2018, el aporte antropogénico neto total de P de los siete principales sistemas fluviales a la zona costera y al océano fue de 206.464,8 kg P km-2 en China2. El aporte de P puede proporcionar nutrientes para que los organismos marinos sobrevivan; sin embargo, un aporte excesivo de P puede desencadenar floraciones de algas nocivas y amenazar la salud del ecosistema3. Es posible que estas dos condiciones ocurran durante diferentes estaciones en el mismo río. Por lo tanto, es importante explorar el efecto del aporte de P de los ríos estacionales desde el nacimiento hasta la zona costera.

El río Amarillo tiene la mayor concentración de partículas en suspensión (SPM) del mundo y transporta grandes cantidades de SPM fluviales al océano costero4. El P suele enriquecerse en SPM con un tamaño de partícula inferior a 63 μm y se transporta asociado con SPM5. De hecho, se ha informado que los aumentos en el contenido de partículas finas en el SPM aumentan el flujo de P al estuario en la cuenca del río Amarillo6. El río Amarillo es un río estacional, con alta variabilidad en precipitación, concentración de SPM y caudal entre las estaciones lluviosa y seca. Los estudios han demostrado que el río Amarillo recibe más del 50% de su precipitación durante todo el año en verano, mientras que recibe sólo alrededor del 3% en invierno7. Sin embargo, en las últimas décadas, la concentración de SPM en el río Amarillo ha disminuido drásticamente debido al cambio climático y la intervención humana, como la construcción de presas, la conservación del suelo y el agua y la desviación de agua8, con posibles implicaciones para el equilibrio de nutrientes y el estado trófico de el mar de Bohai9. La mayoría de los estudios se han centrado en el transporte de P al mar de Bohai desde el tramo inferior del río Amarillo y el delta del río Amarillo. Sin embargo, no se sabe cómo varían el tamaño y la composición de los depósitos de fósforo a lo largo del tramo del río Amarillo y entre estaciones, a pesar de su importancia potencial para ayudar a pronosticar los aportes fluviales de P al mar de Bohai.

El método de estándares, mediciones y pruebas (SMT) y la espectroscopia de resonancia magnética nuclear (31P-NMR) de solución 31P se utilizan comúnmente para el análisis de P de sedimentos10,11. El método SMT puede dividir el P sedimento en P inorgánico extraíble con NaOH (NaOH-P), P inorgánico extraíble con HCl (HCl-P) y P orgánico (OP)12. NaOH-P representa P unido a hierro-manganeso-aluminio (Fe/Mn/Al-P); HCl-P representa P asociado con carbonato de calcio (Ca-P). Sin embargo, este método sólo puede determinar la cantidad total de P orgánico en el sedimento, pero no la composición y forma específicas del P orgánico. Mientras que la espectroscopia de 31P-NMR permite un análisis rápido y preciso de la composición y forma específicas del P orgánico en los sedimentos13 . Los compuestos de P en los sedimentos se pueden clasificar mediante espectroscopia de 31P-NMR en seis categorías, a saber, fosfonato (Phos-P), ortofosfato (Ortho-P), monoéster de ortofosfato (Mono-P), diéster de ortofosfato, pirofosfato (Pyro-P). y polifosfato (Poly-P)14.

En este estudio, se investigó una variación interregional en las concentraciones y composición de SPM y P desde la fuente del río Amarillo hasta el estuario en las estaciones lluviosas y secas. Se utilizaron el método de fraccionamiento de P y 31P-NMR para investigar la contribución potencial de P del río Amarillo a la zona costera. El propósito de este estudio fue investigar la composición y distribución de P en el agua y SPM a lo largo del río Amarillo durante la temporada de lluvias y la temporada seca. Como el río Amarillo es una fuente importante de nutrientes para el mar de Bohai, limitado en P, el posible suministro de P fluvial asociado con partículas finas en suspensión puede afectar la productividad primaria en la región costera del océano.

Las concentraciones de P en los puntos de muestreo del río Amarillo (Fig. 1), cada sección y estuario se enumeran en la Tabla 1. Las concentraciones de fósforo total (TP), fósforo total disuelto (TDP) y fósforo reactivo disuelto (DRP) en el río Amarillo. osciló entre debajo de los límites de detección (ND) -11,98 mg·L-1, ND-0,36 mg·L-1 y ND-0,34 mg·L-1 durante la temporada de lluvias, mientras que las concentraciones de TP, TDP y DRP variaron entre 0.03-2.05 mg·L-1, ND-0.57 mg·L-1 y ND-0.55 mg·L-1 durante la estación seca. Las concentraciones medias de TP, TDP y DRP en el río Amarillo durante la temporada de lluvias fueron 1,66 ± 2,18 mg·L-1, 0,12 ± 0,12 mg·L-1 y 0,08 ± 0,10 mg·L-1, mientras que sus concentraciones medias en estación seca fueron 0.45 ± 0.51 mg·L-1, 0.03 ± 0.07 mg·L-1 y 0.02 ± 0.07 mg·L-1, respectivamente. Los niveles de DRP tanto en la estación lluviosa como en la seca fueron superiores al nivel promedio mundial (0,0148 mg·L-1)15. Mientras tanto, indicó que las concentraciones de P en la época de lluvias fueron generalmente mayores que en la época seca, especialmente la concentración de TP. Los estudios han demostrado que una reducción en la escorrentía de los ríos da como resultado una fuerte disminución en la concentración de SPM16. Como la mayor parte del fósforo inorgánico (IP) fue adsorbido en el SPM o incluido en el SPM, el aumento en el caudal del río y el SPM puede explicar la mayor concentración de P durante la temporada de lluvias.

“Alta” y “Baja” representan las elevaciones más alta y más baja en la cuenca del río Amarillo, respectivamente. La transición de color púrpura a verde representa las variaciones de las elevaciones correspondientes en la cuenca del río Amarillo.

El grado de interferencia humana sobre las características fisicoquímicas del suelo y los sedimentos se puede inferir del coeficiente de variación (CV)17. Los CV de P en las cuatro secciones del río se muestran en la Tabla 1. Los CV de TP, TDP y DRP fueron 132%, 102% y 121% para la temporada de lluvias y 114%, 172% y 309% para la temporada seca. respectivamente. Además, demostró que la distribución de diferentes formas de P en el río Amarillo tenía una alta variabilidad (CV > 36%). Mientras tanto, se discernieron diferencias notables en los CV entre los diferentes tramos del río. Los CV de TDP y DRP en el estuario del río Amarillo fueron del 0% en la temporada de lluvias y del 14% y 0% en la temporada seca, respectivamente. Por lo tanto, la distribución de diferentes formas de P en el estuario del río Amarillo tuvo una baja variabilidad (CV <15%) y se vio mínimamente afectada por las actividades humanas. Además, los CV de TP en el estuario del río Amarillo, DRP en el tramo medio y TDP en el tramo medio en la estación seca tuvieron una variabilidad moderada (15%

La distribución espacial y temporal de la concentración de P en el río Amarillo mostró cambios complejos y drásticos (Fig. 2). Se encontraron diferencias obvias en la distribución de diferentes formas de P en las estaciones lluviosas y secas. Se realizó la prueba t de muestras pareadas sobre las concentraciones de P en las estaciones lluviosa y seca, con p en ambos lados < 0,05 (Tabla 2). Indicó que las concentraciones de TP, TDP y DRP fueron significativamente diferentes en dos temporadas. Además, lado-pone = pdos-lado/2 < 0.05, lo que indica que las concentraciones de TP, TDP y DRP fueron significativamente mayores en la estación lluviosa que en la estación seca.

(a) TP en la temporada de lluvias; (b) TDP en temporada de lluvias; (c) DRP en temporada de lluvias; (d) TP en estación seca; (e) TDP en estación seca; (f) DRP en estación seca. “TP”, “TDP” y “DRP” significan fósforo total, fósforo disuelto total y fósforo reactivo disuelto. No hay datos para QH1-15 en época seca, el cual se representa en negro.

Durante la temporada de lluvias, las concentraciones de TP aumentaron gradualmente desde los tramos superior a inferior, pero disminuyeron bruscamente en el estuario, mientras que las concentraciones de TDP y DRP disminuyeron gradualmente (Fig. 2a-c). A excepción del estuario del río Amarillo, la concentración de TP en la temporada de lluvias aumentó con el caudal del río Amarillo debido a la influencia de actividades humanas, como la descarga de aguas residuales agrícolas, industriales y domésticas. Cabe señalar que QH-3 a QH-8 y GS-2 a GS-7 tienen altas concentraciones de fósforo orgánico disuelto (DOP), que representa entre el 73% y el 95% del TDP en la temporada de lluvias. Sin embargo, la alta concentración de DOP en QH-8 (DOP representó el 83,6% del TDP en la temporada de lluvias) no pudo transportarse al siguiente sitio (QH-9, DOP representó el 16,9% del TDP en la temporada de lluvias), como fue el caso. el caso del GS-7. Por lo tanto, el DOP en la columna de agua del río Amarillo también es difícil de transportar desde la fuente hasta el estuario. Desde la sección de Mongolia Interior hasta el estuario, las concentraciones de TDP y DRP en la temporada de lluvias estuvieron por debajo de 0,04 mg·L-1 excepto en algunos sitios tributarios (NM-7, SX-2, SX-8 y HN-3). Se ha informado que el desierto de Ulanbuh y Kubuqi y la meseta de loess en el oeste de Mongolia Interior transportan un total de aproximadamente 1.600 millones de toneladas de SPM al río Amarillo cada año20. Esto provocó que la mayor parte del P en la columna de agua fuera absorbido por el SPM, lo que resultó en una disminución del TDP en la columna de agua15. Sin embargo, en el estuario del río Amarillo, la concentración de TP en la temporada de lluvias disminuyó drásticamente a medida que el canal se ensanchó y el agua dulce se diluyó con el agua de mar. Además, la rápida agregación y hundimiento de SPM bajo la influencia del agua salina también es una razón importante para la disminución de la concentración de TP en el estuario del río Amarillo21. En la Fig. 2d, e, durante la estación seca, las concentraciones de TP y TDP mostraron una tendencia a disminuir y luego aumentar desde los tramos superior a inferior, mientras que la concentración de DRP mostró una disminución gradual. En general, la concentración de TDP en la columna de agua aumentó considerablemente en la estación seca, lo que fue causado por la disminución en la concentración de SPM en la estación seca (Tabla 3 y Figura complementaria S1). La reducción de la escorrentía durante la estación seca ha provocado una disminución de la capacidad de transporte de arena del río Amarillo (Tabla 3). Y la mayor parte del P en el río Amarillo se concentra en SPM5. Por lo tanto, la clara reducción de la escorrentía durante la estación seca probablemente condujo a una disminución sustancial en las entradas de partículas suspendidas y P asociado desde el río Amarillo al estuario. Según el Boletín de Recursos Hídricos del Río Amarillo 2020, la escorrentía promedio en cada estación hidrológica importante en la temporada de lluvias (julio-octubre) del Río Amarillo en 2020 representa el 57,7% de la escorrentía total del Río Amarillo (Tabla complementaria S3)7. Además, el estudio anterior mostró que el contenido de TP de los sedimentos superficiales en el delta del río Amarillo también mostró una distribución temporal mayor en verano que en primavera22.

Como se muestra en la Tabla 3 y la Figura complementaria S1, el SPM en el río Amarillo continúa aumentando desde el tramo superior al inferior. El SPM aumenta repentina y dramáticamente en el tramo medio del río Amarillo cuando cruza la meseta de Loess23. Sin embargo, en comparación con el período anterior a 1950, actualmente hay una gran disminución en el nivel de concentraciones de SPM en el río Amarillo4. En comparación con el transporte de concentración promedio de SPM de 1956 a 2000, el transporte de SPM en cada sitio disminuye entre un 55,6% y un 100% en 2020 (Tabla complementaria S3). Se encontró que las influencias antropogénicas, como la construcción de proyectos paisajísticos, terrazas, presas y embalses, fueron los principales factores en la disminución del SPM desde la década de 19708. Dado que el SPM en la mayoría de las secciones del río Amarillo no varió notablemente, se seleccionaron 16 sitios de muestreo representativos. Como se muestra en la Fig. 3, a excepción de GS-3 (719,8 mg·kg-1), el contenido de fósforo particulado total (TPP) en SPM osciló entre 586,1 y 626,7 mg·kg-1 en la temporada de lluvias, que fue inferior a que en la estación seca (677,7–827,0 mg·kg−1). Obviamente fue más alto que el contenido promedio de TPP (466,8 mg·kg-1) del río Amarillo en la sección Ningxia-Mongolia Interior en 201520. Además, la distribución de P en el SPM y la columna de agua del río Amarillo en diferentes estaciones estaba enfrente. Se sabe que la concentración de TDP en el agua del río se amortigua mediante la interacción con el SPM24 inorgánico. Mientras tanto, la disminución del SPM, la temperatura del agua y el oxígeno disuelto en el río Amarillo durante la estación seca resultó en una disminución en la capacidad de unión de P del SPM (Tabla complementaria S1). La investigación demostró que la biomasa del organismo disminuyó a medida que disminuyó la temperatura en la columna de agua, lo que inhibió la conversión de Fe (III) en Fe (II) y no favoreció la liberación de P25.

a) Temporada de lluvias; (b) Estación seca. “OP”, “HCl-P” y “NaOH-P” significan fósforo orgánico, fósforo asociado con carbonato de calcio y fósforo unido a hierro-manganeso-aluminio, respectivamente.

Durante la temporada de lluvias, se puede ver en la Fig. 3a que el NaOH-P en el SPM del río Amarillo representó solo del 2,9 al 5,2% del TPP, mientras que el HCl-P representó del 59,0 al 83,5% del TPP. NaOH-P representa el P unido a Fe/Mn/Al en el sedimento, que es la fracción principal del intercambio de P con la columna de agua del río Amarillo26. HCl-P significa P unido al carbonato de calcio, generalmente no biodisponible12,27. Indicó que los SPM de Río Amarillo tienen un bajo contenido de Fe reactivo y una baja relación de P intercambiable a TPP. Esto fue consistente con los resultados de Pan et al. (2013) del contenido de fraccionamiento de P en el SPM del río Amarillo en 200715. Se demostró que el contenido de HCl-P fue el más bajo en la sección de Qinghai, con 349–378 mg·kg-1 (Fig. 3a). QH-11 a QH-12 estaban ubicados antes del embalse de Longyangxia (QH-13), que era una sección del río Amarillo con una ruta de flujo de valle de alta montaña, un rápido flujo de agua y un fuerte aumento en el volumen de agua. Por lo tanto, el SPM en esta sección del río Amarillo proviene principalmente del río que erosiona las rocas del cañón, lo que resulta en la mineralización de OP en el SPM como HCl-P28. Sin embargo, el contenido de HCl-P aumentó a 507 mg·kg-1 más repentinamente en la sección de Gansu, cuando entró en la meseta de Loess y luego permaneció estable (~480 mg·kg-1). Se demostró que alrededor del 60% del P transportado en el loess es HCl-P, que no estaba directamente biodisponible. Sin embargo, con el flujo del río Amarillo, el contenido de OP del SPM disminuyó drásticamente y luego aumentó lentamente. Especialmente entre los sitios de QH-12 y NX-3, el cambio en el contenido de OP fue del -63,6%, una gran disminución atribuida principalmente a la reducción del valor de producción de la ganadería y al aumento de SPM. Se informó que el valor de producción de la cría de animales en Ningxia fue un 19,7% menor que el de Qinghai en 2020 (Tabla complementaria S4). En la Fig. 3a, el contenido promedio de OP del río Amarillo en las secciones de Henan y Shandong fue de 114,5 mg·kg-1, que fue mayor que el contenido de OP en las secciones de Ningxia, Mongolia Interior y Shanxi (86,0 mg·kg-1 ). Esto se atribuye principalmente al hecho de que las provincias de Henan y Shandong son importantes provincias agrícolas de China, cuya producción agrícola en 2020 es muy superior a la de otras provincias (provincia de Henan, 624,48 mil millones de yuanes; provincia de Shandong, 516,84 mil millones de yuanes) (Tabla complementaria S4). Por lo tanto, es probable que el consumo de fertilizantes que contienen P y pesticidas organofosforados en estas dos provincias sea obviamente mayor que el de otras provincias.

Sin embargo, en la estación seca, el contenido de NaOH-P en SPM fue entre 2,5 y 6,8 veces mayor que en la estación lluviosa, y el contenido de HCl-P fue comparable al de la estación lluviosa (Fig. 3a). Los resultados indicaron que el contenido de P biodisponible en la estación seca fue mayor que en la estación lluviosa. Sin embargo, durante la estación seca, la escorrentía del río Amarillo disminuyó drásticamente y el flujo de agua se ralentizó (Tabla complementaria S3 y Figura complementaria S2). Además, el contenido de OP de SPM fue mayor en la sección Ningxia-Mongolia Interior en la estación seca que en la temporada de lluvias, mientras que ocurrió lo contrario en la sección Henan-Shandong (Fig. 3). Algunos informes han documentado que los suelos con pH más bajo pueden debilitar la hidrólisis de los pesticidas de fósforo orgánico, por lo que los suelos ácidos eran más vulnerables a la contaminación por OP29,30. El pH de la sección Henan-Shandong en el río Amarillo durante la estación seca fue generalmente más alto que el de la estación lluviosa (Tabla complementaria S1). Además, la baja temperatura del agua de los ríos durante la estación seca dificulta la degradación de los OP. Se informó que el metilparatión se hidrolizaba en la oscuridad con una vida media de 2,25 días a una temperatura de 45 °C y de 68 días a una temperatura de 8 °C31. Mientras tanto, los cultivos en las provincias de Henan y Shandong maduran dos veces al año, y Shandong también es una gran provincia productora de hortalizas y tiene la segunda mayor superficie de cultivo de todas las provincias del país. Según el Anuario Estadístico de Shandong 2020, la producción total de hortalizas en Shandong en 2019 fue de 102,729 millones de toneladas, lo que representa el 13,08% de la producción total de hortalizas en China32. Además, según la encuesta de la Oficina Nacional de Estadísticas de China, se demostró que el uso de pesticidas en la provincia de Shandong (120.342 toneladas) es el más alto de cualquier provincia del país (Tabla complementaria S5). En conjunto, esto sugiere que las secciones Henan-Shandong del río Amarillo tienen altos niveles de OP en SPM durante la estación seca.

La relación entre las propiedades fisicoquímicas, el tamaño de SPM y la concentración de P en las estaciones lluviosas y secas del río Amarillo se ilustra en la Fig. 4. En general, la concentración de P y el tamaño de SPM estuvieron débilmente correlacionados durante la temporada de lluvias (Fig. 4a). Durante la estación seca, las concentraciones de arcilla y TP mostraron una correlación negativa significativa (Fig. 4b). La arcilla es un sedimento que, cuando está suspendido, típicamente tiene un tamaño de partícula pequeño (<4 μm) y una gran superficie, por lo que tiene una alta capacidad de adsorción de P. En el delta del río Amarillo, se ha demostrado que la fracción de partículas finas de SPM está correlacionada positivamente con el flujo de P estuarino6. Sin embargo, nuestros datos indican que las concentraciones de SPM y TP disminuyeron en el río Amarillo durante la estación seca, a pesar de un aumento en la concentración de arcilla. Atribuimos esto a la lenta velocidad del río y al bajo caudal durante la estación seca, lo que reduce la erosión y la capacidad de transporte del río. Durante la temporada de lluvias, el oxígeno disuelto se correlacionó positivamente con TDP y DRP, pero se correlacionó negativamente con estas variables durante la temporada seca (Fig. 4). Las menores concentraciones de oxígeno disuelto durante la temporada de lluvias probablemente estuvieron relacionadas con un aumento de la biomasa y la temperatura en la columna de agua en relación con la temporada seca. Las concentraciones más bajas de TDP y DRP durante la temporada de lluvias probablemente se debieron a altas concentraciones de SPM que favorecieron la adsorción y eliminación de P de la columna de agua15.

a) Temporada de lluvias; (b) Estación seca. La transición de color del rojo al azul representa el grado de correlación de correlación positiva a negativa. "D50" significa tamaño medio de partículas; "D90" representa que la masa acumulada de partículas menores que un cierto tamaño representa el 90% de todas las partículas; SPM, partículas suspendidas, TP fósforo total, TDP fósforo total disuelto, DRP fósforo reactivo disuelto, DO oxígeno disuelto, EC conductividad eléctrica, SAL salinidad, potencial de reducción de oxidación ORP.

Los espectros de 31P-NMR para SPM en el río Amarillo se muestran en la Fig. 5. Se detectaron cuatro picos de 31P-NMR en los extractos de SPM con NaOH-EDTA. Todos los espectros de RMN mostraron picos en las áreas de OP e IP, que incluían Ortho-P (6 ~ 7 ppm), Mono-P (4 ~ 6 ppm), DNA-P (una especie de diéster de ortofosfato) (0 ~ −1 ppm) y Pyro-P (-3,5 ~ -4,5 ppm). Phos-P (20 ppm) y Poly-P (-20 ppm) no se detectaron en ninguno de los SPM en el río Amarillo. Además, estudios previos habían demostrado que el P extraído por NaOH-EDTA no era todo el P del sedimento33. Como se muestra en la Tabla 4, las tasas de extracción de NaOH-EDTA para el SPM del río Amarillo oscilaron entre 3,6% y 13,0%, excepto QH-12 (20,3%). Esto fue diferente de la tasa de extracción de NaOH-EDTA informada en otros informes, como el lago Erken (15–36%), el lago Kasumigaura (39,7–61,3%) y el Mar Báltico (16–29%)34,35,36. La razón principal fue que el HCl-P en el SPM del río Amarillo representó más del 59% del TPP y se derivó principalmente del río que azotaba el valle, lo que resultó en concentraciones más bajas de P biogénico (Fig. 3). El P no extraíble puede ser P orgánico refractario y unido a Ca, que puede no estar biodisponible. Además de Ortho-P, el P biogénico incluyó Mono-P, DNA-P y Pyro-P en este experimento36,37. El contenido de P biogénico en los tramos superiores exhibió amplias fluctuaciones durante la temporada de lluvias, pero el de los tramos medio e inferior se mantuvo constante, con solo una ligera diferencia entre las dos estaciones (Tabla 4).

a) tramos superiores en la temporada de lluvias; b) tramos medios en la temporada de lluvias; c) tramos más bajos en la temporada de lluvias; (d) Tramos bajos en la estación seca. Las líneas de colores se utilizan para distinguir diferentes espectros de 31P-NMR. “QH”, “GS”, “NX”, “NM”, “SX”, “HN” y “SD” representan las provincias chinas de Qinghai, Gansu, Ningxia, Mongolia Interior, Shanxi, Henan y Shandong, respectivamente. Los números arábigos “12”, “3”, “6”, etc. representan el orden de los puntos de muestreo. Por ejemplo, "QH-12" representa el duodécimo sitio de muestreo en la provincia de Qinghai y "SD-4" representa el cuarto sitio de muestreo en la provincia de Shandong.

Como se muestra en la Fig. 5, la forma predominante de P en el extracto de NaOH-EDTA fue Ortho-P, lo que fue consistente con los resultados de la extracción SMT de P de SPM. Además, Mono-P fue el OP más abundante en SPM del río Amarillo, con 0,8–59,3 mg·kg−1, lo que representa entre 78,9 y 94,4% del P biogénico (excepto Ortho-P). Sorprendentemente, durante la temporada de lluvias, Mono-P en los tramos superiores del río Amarillo primero cayó bruscamente un 81,2% de QH-12 a NX-2, y luego la disminución disminuyó. Mientras tanto, el contenido de Mono-P se mantuvo estable en la sección Shanxi del tramo medio, con un ligero aumento en el tramo inferior. De manera diferente, durante la estación seca, Mono-P en el tramo inferior del río Amarillo estuvo en niveles de concentración muy bajos, mientras que hubo un aumento drástico en el estuario del río. El Mono-P consiste en monoéster lábil y P similar al fitato. Estudios anteriores han demostrado que la mayor parte del Mono-P deriva de plantas, algas y estiércol y se considera biológicamente no disponible e inmóvil en el sedimento38,39. Y los pesticidas organofosforados también son un componente importante del Mono-P, como el glifosato13. Además, el tramo inferior del río Amarillo estuvo muy influenciado por el embalse de Xiaolangdi. Desde la inundación de Xiaolangdi en 2018, el delta del río Amarillo ha sido remodelado y grandes cantidades de P transportado por SPM han ingresado al estuario del río Amarillo16. Mientras tanto, el estuario del río Amarillo también cuenta con el ecosistema de humedales más completo y más joven de la zona templada cálida de China, siendo las principales vegetaciones dominantes Phragmites australis, Tamarix cheinensis y Suaeda salsa40. Por lo tanto, el alto contenido de Mono-P en el estuario del río Amarillo era inevitable.

Las contribuciones de ADN-P y Pyro-P al P biogénico fueron mínimas en el SPM del río Amarillo (Tabla 4). El piro-P era omnipresente en el SPM del río Amarillo, pero los contenidos eran inferiores a 1 mg·kg-1, excepto en el sitio QH-12 (5,70 mg·kg-1) en la temporada de lluvias y en el sitio SD-12 ( 2,70 mg·kg−1) en época seca. Sin embargo, un estudio de 31P-NMR de un lago eutrófico poco profundo mostró que el contenido de Pyro-P en el SPM era de aproximadamente 3 mg·kg-1 en el lago36. El piro-P, que se consideraba el P más activo en el SPM, puede ser utilizado directamente por organismos acuáticos. Los estudios han demostrado que la vida media estimada del Pyro-P fue de aproximadamente 10 años en los sedimentos, mientras que la del Mono-P y el diéster de ortofosfato fue de 2 décadas34. Mientras tanto, la presencia de Pyro-P indicó la alta actividad de los microorganismos que participan en el ciclo del P biogénico en SPM41. Esto también fue confirmado por el mayor contenido de P biogénico en QH-12 y SD-12 que en otras regiones.

En la Fig. 5, el ADN-P se detectó solo en el diéster de ortofosfato, que representó del 0 al 14,8% del P biogénico. Sin embargo, con la excepción de QH-12, fue difícil detectar ADN-P en otros sitios de muestreo, especialmente GS-3 a NM-9 y SX-7 en la temporada de lluvias, y SD-8 y SD-12 en la temporada seca. . En general, el contenido de ADN-P fue mayor en el tramo medio y bajo del río Amarillo durante la temporada de lluvias. Aunque el contenido de diéster de ortofosfato fue menor que el contenido de Mono-P y Pyro-P en OP, el ADN-P puede ser la principal fuente de P para el agua bajo cambios frecuentes en las condiciones redox. Durante la temporada de lluvias, hubo un aumento notable del potencial de oxidación-reducción en el río Amarillo a partir del HN-3 (Tabla complementaria S1). Sin embargo, estudios previos han demostrado que los diésteres de ortofosfato son más susceptibles a la descomposición en condiciones óxicas42. No obstante, los estudios de 31P-NMR de OP en sedimentos revelaron que la actividad bacteriana no solo aumentó la concentración de diésteres de ortofosfato, sino que también la cantidad de diésteres de ortofosfato en las bacterias era extremadamente alta43,44. Esto también se evidenció por la alta temperatura del agua y la actividad bacteriana en el tramo medio y bajo del río Amarillo durante la temporada de lluvias (Tabla complementaria S1).

Obviamente se encontraron diferencias entre grupos de compuestos de P en SPM del río Amarillo en varios niveles espaciales y temporales (Tabla 4). Mono-P y DNA-P fueron la diferencia más notable. Esta diferencia también reflejó la dificultad del aporte de P biogénico desde el nacimiento del río Amarillo hasta el estuario.

En general, el Pyro-P hizo una mayor contribución al P biogénico en SPM del Río Amarillo que el DNA-P, como lo muestran las proporciones Mono-P: DNA-P: Pyro-P en la Tabla 4. El bajo contenido de ortofosfato Los diésteres pueden explicarse por su rápida degradación hidrolítica hacia Ortho-P durante la extracción45. Además, la contribución del Mono-P al P biogénico en el río Amarillo fue notablemente mayor en la estación lluviosa que en la estación seca. Las proporciones Mono-P:Pyro-P oscilaron entre 5,6 y 23,7 para la temporada de lluvias y entre 1,4 y 4,1 para la temporada seca. Durante la temporada de lluvias, las proporciones Mono-P:Pyro-P mostraron una clara tendencia ascendente en forma de onda en los tramos superior y medio del río Amarillo, disminuyendo y estabilizándose en los tramos inferiores. Esto indicó que sólo una pequeña cantidad de P adsorbido o incluido en el SPM del río Amarillo puede transportarse a la siguiente provincia. Por lo tanto, se transportó aún menos P desde la fuente del río Amarillo al estuario del río Amarillo. La reducción de la entrega de SPM debido a causas humanas fue la razón principal. El estudio anterior mostró que la ingeniería paisajística, las terrazas y la construcción de presas y embalses fueron los principales factores para la disminución de SPM en el río Amarillo entre los años 1970 y 19908. La columna de agua del río Amarillo permanece en los embalses durante un período de tiempo más largo cuando fluye a través de algunos embalses grandes (Tabla complementaria S6). Por ejemplo, los tiempos de retención hidráulica en Longyangxia, Liujiaxia y el embalse de Xiaolangdi son superiores a 5 días. Por lo tanto, una gran cantidad de SPM que transporta P se depositará en el fondo de los embalses y aumentará la profundidad del entierro. La capacidad del embalse de Sanmenxia ha caído de 16,2 mil millones de m3 al nivel actual de alrededor de 10 mil millones de m3 debido a la deposición de SPM. Además, era difícil que el P transportado por este SPM de sedimentación volviera a ingresar a la columna de agua del río Amarillo a menos que se inundara artificialmente. Por lo tanto, fue difícil transportar P biodisponible desde el nacimiento del río Amarillo hasta el mar de Bohai.

El aporte de P biodisponible desde el río Amarillo al mar de Bohai afecta directamente la estructura de nutrientes del mar de Bohai. En general, durante la temporada de lluvias, las concentraciones de TDP en la columna de agua del río Amarillo fueron mayores que en la temporada seca (0,45 ± 0,51 mg·L-1 en la temporada de lluvias; 0,03 ± 0,07 mg·L-1 en la temporada seca). El contenido de TPP en SPM fue mayor en la época seca (746,8 ± 57,2 mg·kg-1) que en la temporada de lluvias (610,2 ± 31,0 mg·kg-1). Indicó que la mayor parte del P en la columna de agua del río Amarillo fue adsorbido en SPM. Además, el SPM del río Amarillo era propenso a transportar P para su deposición en embalses y ríos. En segundo lugar, el SPM del río Amarillo contenía más del 59% del TPP en HCl-P, que era P no biodisponible. En tercer lugar, los resultados del análisis de 31P-NMR del SPM del río Amarillo mostraron que sólo entre el 3,6% y el 20,3% del El P en SPM podía extraerse como P biogénico mediante NaOH-EDTA, que era diferente de los sedimentos de otros ríos. Mientras tanto, el Mono-P representó más del 78% del P biogénico (excepto el Orto-P), y el Mono-P se consideró como P que no estaba directamente biodisponible ni inmóvil en SPM. Además, una clara tendencia ascendente en forma de onda en las proporciones Mono-P:Pyro-P indicó que solo una pequeña cantidad de P puede transportarse desde la fuente del río Amarillo hasta el estuario. Por lo tanto, es poco probable que haya suficiente transferencia de P biodisponible desde el río Amarillo al Mar de Bohai para aliviar la limitación de P en el Mar de Bohai.

El río Amarillo, el quinto río más largo del mundo, nace en la meseta Qinghai-Tíbet, fluye a través de la meseta de Loess y la llanura del norte de China y desemboca en el mar de Bohai (Fig. 1). La corriente principal del río Amarillo tiene 5464 km de largo y fluye a través de nueve provincias, incluidas Qinghai, Gansu, Ningxia, Mongolia Interior, Shanxi, Shannxi (Shaanxi y Shanxi están delimitadas por el río Amarillo, y ambas están indicadas por Shanxi en este documento). , Henan y Shandong. La concentración promedio de SPM en el río Amarillo llega a 35 kg·m-3, que es el nivel más alto de SPM en el mundo8. Se informa que el río Amarillo transporta 1.600 millones de toneladas de SPM aguas abajo cada año, de las cuales 400 millones de toneladas se depositan en el canal del río o en tierras agrícolas irrigadas, y 1.200 millones de toneladas se transportan al mar de Bohai46. Además, el río Amarillo es un río estacional. La temporada de lluvias del río Amarillo se refiere a julio, agosto, septiembre y octubre de cada año, y la temporada seca se refiere a diciembre y enero, febrero, marzo y abril del año siguiente. Como se muestra en la Figura complementaria S2 en Información complementaria, las tasas de precipitación y los caudales en la cuenca del río Amarillo son aparentemente mayores en la temporada de lluvias que en la temporada seca. El caudal promedio del río Amarillo en la temporada de lluvias en todas las estaciones de monitoreo principales es de 2020,9 m3·s-1, mientras que el caudal promedio en la estación seca es de solo 694,9 m3·s-1 (Figura complementaria S2a). La precipitación mensual promedio en todas las provincias del río Amarillo durante la temporada de lluvias oscila entre 76,3 y 216,0 mm mes-1, mientras que la precipitación durante la estación seca es inferior a 15,3 mm mes-1 en 2020-2021 (Figura complementaria S2b). Por lo tanto, también existe una gran diferencia en la capacidad de transporte de arena del río Amarillo durante las estaciones lluviosas y secas. Como se muestra en la Figura complementaria S1, la concentración promedio de SPM en cada sitio de muestreo en el río Amarillo es de 4,0 kg·m-3 en la temporada de lluvias, mientras que es de solo 0,6 kg·m-3 en la estación seca.

Se recolectaron muestras de agua (20-40 cm debajo de la superficie) de 72 estaciones en todo el Río Amarillo y 4 de ellas estaban ubicadas en el estuario del Río Amarillo (Fig. 1). Se recolectaron 16, 7, 6, 9, 11, 7 y 12 muestras de las provincias de Qinghai, Gansu, Ningxia, Mongolia Interior, Shanxi, Henan y Shandong, donde fluye el río Amarillo, respectivamente (los detalles específicos fueron proporcionados por la Tabla complementaria S1 en Información complementaria). También se recolectaron muestras de SPM en cada sitio. La concentración de SPM en cada sitio de muestreo se mostró en la Figura complementaria S1 en Información complementaria. Los sitios de muestreo estaban espaciados a 50 kilómetros a lo largo del río. El tiempo de muestreo durante la temporada de lluvias fue de agosto a septiembre de 2020, y el tiempo de muestreo durante la temporada seca fue de abril de 2021. Cabe señalar que no se pudieron recolectar muestras de Qinghai 1-14 durante la temporada seca en 2021 debido a la COVID-19. 19 pandemia. Por lo tanto, los datos faltantes se indican en color negro en las figuras 2d-f. Las muestras se recogieron con un recolector de muestras de agua de polimetacrilato de metilo (2,5 L). Todas las muestras se transfirieron a botellas de plástico de polietileno, se mantuvieron a 4 °C y se enviaron de regreso al laboratorio lo antes posible.

El oxígeno disuelto, la conductividad eléctrica, la salinidad, el pH y el potencial de oxidación-reducción de las muestras se analizaron en el campo con una sonda multiparamétrica portátil (YSI Professional Plus, YSI Incorporated, EE. UU.). Los detalles sobre los parámetros básicos de calidad del agua y las ubicaciones específicas de los sitios de muestreo se presentaron en la información complementaria (Tabla complementaria 1). La concentración de fósforo activo disuelto (DRP) en muestras de agua se determinó mediante el método de azul de fosfomolibdeno después de la filtración con una membrana filtrante de fibra de acetato de 0,45 μm (Mosu Science Equipment Co. Ltd. Shanghai, China). La concentración de P total disuelto (TDP) después de la filtración y la digestión con persulfato de potasio se analizó mediante el mismo método. La concentración de P total (TP) se refiere a la concentración de P determinada mediante el método del azul de fosfomolibdeno después de que la muestra de agua sin filtrar y bien mezclada haya sido digerida con persulfato de potasio. Vale la pena mencionar que TP contiene tanto P disuelto como P particulado (llamado TPP en el SPM de este experimento). Los límites de detección de TP, TDP y DRP fueron todos de 0,01 mg·L-1. Las concentraciones de P por debajo del límite de detección se indican como "ND".

Se tomó una muestra de agua de 500 ml y se filtró a través de una membrana de 0,45 µm para determinar la concentración de SPM. Mientras tanto, el SPM filtrado se utilizó para análisis posteriores. Después de la liofilización, el tamaño de SPM se determinó mediante un analizador de tamaño de partículas láser (Marlvern Mastersizer 2000F, Marlvern, Inglaterra). Además, se seleccionaron 16 muestras representativas de SPM para la extracción de P de sedimento, las cuales fueron QH-14, QH-15, GS-4, NX-2, NX-3, NM-6, NM-9, SX-1, SX- 6, SX-7, HN-1, HN-4, HN-7, SD-4, SD-8 y SD-12. Las fracciones P del SPM se analizaron mediante el procedimiento SMT12. El método SMT extrajo el TPP del SPM en cinco fracciones de P: TPP, IP, OP, NaOH-P y HCl-P. NaOH-P representa el P unido a óxidos e hidróxidos de Fe, Al y Mn. Y HCl-P es el P asociado al Ca, principalmente apatita. Para TPP, los 0,200 g de SPM liofilizado se calcinaron a 450 °C durante 3 h y luego se extrajeron con 20 ml de HCl 3,5 mol·L-1 durante 16 h. A continuación se determinó la concentración de DRP en el sobrenadante mediante el método del azul de fosfomolibdeno. Para IP, se extrajeron 0,200 g de SPM liofilizado utilizando 20 ml de HCl 1 mol·L-1 durante 16 h. El residuo de los extractos de IP se calcinó durante 1 h a 450 °C y luego se extrajo con 1 mol·L-1 de HCl durante 16 h para determinar el contenido de OP. Para NaOH-P, se agitaron 0,200 g de SPM liofilizado en 20 ml de una solución de NaOH de 1,0 mol·L-1 durante 16 h y luego se centrifugaron. Luego se tomaron 10 mL de sobrenadante, se agregaron 4 mL de solución de HCl 1,0 mol·L-1, se agitó vigorosamente durante 20 s y se dejó durante 16 h. Si hubo un precipitado marrón, centrifugar a 200 x g durante 15 minutos y luego medir la concentración de DRP del sobrenadante mediante el método del azul de fosfomolibdeno. El residuo de los extractos de NaOH-P se lavó y se extrajo añadiendo 20 ml de HCl 1 mol·L-1 durante 16 h para la determinación de HCl-P. Los extractantes específicos y las fracciones de P del procedimiento de extracción se muestran en la Tabla complementaria S2.

Las muestras de 31P-NMR se prepararon de la siguiente manera: se extrajeron 3,0 g de SPM liofilizado a través de un tamiz de malla 100 de tres muestras compuestas replicadas y se agitaron a 20 °C y en una solución de NaOH 0,25 M y EDTA 0,05 M durante 16 h47. Después de agitar, el sobrenadante se centrifugó a 4 °C durante 30 minutos a 15.294 x g. Luego, el sobrenadante se dividió en dos partes, parte del sobrenadante se utilizó para determinar la concentración de TPP (extracto con NaOH-EDTA) mediante el método del azul de fosfomolibdeno. El sobrenadante restante se liofilizó, se preparó y se puso a un lado. Para el análisis de 31P-NMR, se redisolvieron 600 mg de las muestras de sobrenadante liofilizado en 0,1 ml de NaOH 10 M y se añadieron 0,6 ml de agua deuterada (D2O) para bloquear el campo de frecuencia. Después de agitar durante 2 minutos, las muestras se sometieron a ultrasonidos durante 15 minutos para disolverse completamente y luego se centrifugaron a 4 ° C, 17.571 x g durante 15 minutos. Para evitar que pequeñas cantidades de diésteres de ortofosfato se hidrolicen a monoésteres, el sobrenadante se analizó dentro de las 2 horas posteriores a su transferencia a un tubo de RMN de 5 mm11. Los espectros de RMN se registraron en un espectrómetro de RMN Bruker Avance Neo de 500 MHz que funcionaba a 202,47 MHz. Los espectros de las muestras se analizaron en un tubo de RMN de 5 mm a 20 °C en condiciones de pulsos de 30 ° con un tiempo de adquisición de 0,68 segundos, un retraso de pulso de 4,32 segundos y un número de exploraciones de ~15000 veces. El tiempo consumido para analizar cada muestra fue de aproximadamente 12 h. Todos los cambios químicos se hicieron referencia a H3PO4 (85%). La medición espectral de 31P-NMR se realizó en la Facultad de Química y Ciencia de Materiales de la Universidad de Ludong. Las señales espectrales de las especies P se identificaron y cuantificaron en función de los cambios químicos relativos en los datos experimentales y publicados de los picos, y los picos de ortofosfato en todos los espectros se corrigieron a 6 ppm.

La tasa de extracción con NaOH-EDTA se calcula como [TPP en extracto de NaOH-EDTA de SPM] ÷ [TPP en SPM] × 100%.

El mapa del sitio de muestreo y el mapa de distribución espacial de la concentración de P fueron mapeados por ArcMap10.5. El análisis de la prueba t de muestras coincidentes se realizó mediante SPSS Statistics 20. Todos los espectros de 31P-NMR se procesaron utilizando el software Bruker (TopSpin 3.6.5, Alemania).

Los datos brutos y los conjuntos de datos utilizados en las Tablas 1 a 4 y las Figs. 1 a 5 se pueden descargar en Science Data Bank a través de https://www.scidb.cn/s/VRvamy (enlaces de acceso privado a conjuntos de datos). Los datos que respaldan los hallazgos de este estudio y la Tabla complementaria S1 se archivan en Science Data Bank a través de https://www.scidb.cn/s/VRvamy (enlaces de acceso privado a conjuntos de datos). El transporte de sedimentos y la escorrentía medida de las principales estaciones hidrológicas de control de los principales afluentes del río Amarillo en 2020 (Tabla complementaria S3) pueden obtenerse de la Comisión de Conservación del Río Amarillo de China del Ministerio de Recursos Hídricos (http://www.yrcc.gov .cn/). El valor de la producción agrícola, forestal, ganadera y pesquera del río Amarillo que atraviesa cada provincia en 2020 (Tabla complementaria S4) puede obtenerse del Anuario Estadístico de China 2020 de la Oficina Nacional de Estadísticas de China (http://www.stats .gov.cn/sj/ndsj/). El uso de pesticidas por provincia en China del río Amarillo que fluye a través de cada provincia en 2019 (Tabla complementaria S5) puede obtenerse de la Oficina Nacional de Estadísticas de China (http://www.stats.gov.cn/). La capacidad de almacenamiento de los principales embalses del río Amarillo (Tabla complementaria S6) provino de la Comisión de Conservación del Río Amarillo de China del Ministerio de Recursos Hídricos (http://www.yrcc.gov.cn/). El flujo promedio en las principales estaciones de monitoreo durante el período de muestreo del río Amarillo en 2020 y 2021 (Figura complementaria S2 (a)) puede obtenerse de la Comisión de Conservación del Río Amarillo de China del Ministerio de Recursos Hídricos (http://www.yrcc .gov.cn/). La precipitación promedio en las provincias por las que fluye el río Amarillo durante las estaciones lluviosas y secas durante los períodos de muestreo de 2020 y 2021 (Figura complementaria S2 (b)) fueron de la Administración Meteorológica de China (https://www.cma.gov.cn/ ).

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Este estudio fue apoyado por el Proyecto Clave de la Fundación Provincial de Ciencias Naturales de Shandong (Subvención No. ZR2020KE048) y el Programa de Investigación de Prioridad Estratégica de la Academia China de Ciencias (Subvención No. XDA23050203).

Laboratorio Clave de Procesos Ambientales Costeros y Remediación Ecológica, Instituto Yantai de Investigación de Zonas Costeras, Academia China de Ciencias, Yantai, 264003, China

Nana Hu, Yanqing Sheng, Changyu Li, Zhaoran Li y Qunqun Liu

Universidad de la Academia China de Ciencias, Beijing, 100049, China

Nana Hu, Changyu Li y Zhaoran Li

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NH e YS concibieron el proyecto. NH, YS y CY contribuyeron con ideas al análisis. CL, ZL y QL tomaron las muestras. NH e YS analizaron los datos. NH e YS escribieron y revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Yanqing Sheng.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Communications Earth and Environment agradece a los revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo. Editora principal: Clare Davis. Un archivo de revisión por pares está disponible.

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Hu, N., Sheng, Y., Li, C. et al. La reactividad de los charcos de partículas de fósforo disueltas y suspendidas disminuye con la distancia río abajo en el río Amarillo. Entorno Terrestre Comunitario 4, 294 (2023). https://doi.org/10.1038/s43247-023-00957-5

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Recibido: 28 de marzo de 2023

Aceptado: 10 de agosto de 2023

Publicado: 21 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s43247-023-00957-5

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